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    新技術(shù)大幅提高硝酸鹽電還原合成氨生產(chǎn)效率

    來(lái)源:科技日報 吳長(cháng)鋒 訪(fǎng)問(wèn):834 時(shí)間:2024-05-11
            記者5月10日從中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)獲悉,該校曾杰教授和耿志剛教授研究團隊針對硝酸鹽電還原合成氨反應,設計了一種串聯(lián)催化劑,通過(guò)耦合銅單原子催化劑與四氧化三鈷納米片,調控硝酸鹽電還原過(guò)程中中間體的吸附能,從而促進(jìn)硝酸鹽電還原合成氨過(guò)程。相關(guān)成果日前發(fā)表在《自然-通訊》上。

    將廢水中的硝酸鹽通過(guò)電催化還原到氨,不僅是一種廢水處理的有效方式,也是一種可持續合成氨極具前景的方法。然而,硝酸鹽電還原過(guò)程中涉及多種含氮中間體的吸附和轉化,吸附構型的多樣性使單一催化劑難以同時(shí)滿(mǎn)足對于中間體的優(yōu)化吸附。目前廣泛報道的銅基催化劑雖然有利于硝酸鹽的吸附,但銅基催化劑面臨的關(guān)鍵問(wèn)題之一,在于亞硝酸鹽的過(guò)度積累容易導致催化劑的失活,也不利于后續加氫步驟的進(jìn)行,限制了產(chǎn)氨率的進(jìn)一步提高。

    研究人員將氧化鈷納米片均勻負載于銅單原子催化劑表面,隨后的電化學(xué)測試結果表明,在硝酸鹽電還原反應中的產(chǎn)氨速率,相比于單獨的銅單原子催化劑和氧化鈷納米片分別提高了2.2倍和3.6倍。結合電化學(xué)原位拉曼和理論計算,銅單原子位點(diǎn)促進(jìn)了硝酸鹽到亞硝酸鹽的轉化,而鄰近的氧化鈷可增強對亞硝酸鹽的吸附,從而促進(jìn)了硝酸鹽和亞硝酸鹽的順序電還原,極大地提高了產(chǎn)氨速率。

    (原載于《科技日報》 2024-05-11 第03版)

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